流域沉积物氮分布特点

本文作者： 许梦爽、卢少勇、黄国忠、金相灿、王 强、王 佩、陈 丽。 单位： 北京科技大学土木与环境工程学院、中国环境科学研究院、环境基准与风险评估国家重点实验室、国家环境保

护湖泊污染控制重点实验室湖泊环境研究中心、湖泊工程技术中心

太湖是我国第三大淡水湖泊，水域面积2338km2，流域总面积3.65×104km2，地处长江三角洲平原，沪、宁、杭三角带中心，在区域和社会经济发展中有举足轻重的地位[1]。但近年来，随着流域经济迅速发展，环太湖河流水质均有不同程度恶化[2-3]。资料表明，环太湖河流200多条，其中，江苏省15条主要入湖河流的污染负荷占太湖流域江苏部分入湖污染总负荷的80%以上[4]。河流作为氮磷等的主要输入通道，其所携污染物综合体现了受纳湖泊的外源污染[5]，未经处理的工业废水、生活污水及污水处理厂排水流经河道后入湖，与湖水混合，导致河口附近区域成为氮磷等的汇；同时，部分污染物沉积下来，形成湖泊潜在的内部污染源[6-8]，在有效控制外源的情况下，沉积物中的氮磷等在条件合适时仍能释放。氮是水生生态系统新陈代谢必不可少的元素，也是引起湖泊富营养化的重要元素之一[9-11]。沉积物中氮形态研究始于20世纪60年代，氮赋存形态和含量直接影响沉积物-水体系统中氮的地球化学循环及其环境质量状况[12]。含氮污染物经河口入湖，通过在沉积物-水界面的吸附沉积、矿化（氨化）、硝化和反硝化等系列复杂的生物地球化学作用分布在沉积物、间隙水和上覆水中，并以多种形式参与水体生物过程[9，13]。目前，已展开许多结合环太湖河流水质及沉积物磷形态研究[14-17]，但对于河流沉积物中氮形态的研究少见报道，特别是环太湖河流沉积物中氮形态研究。本文分析了环太湖28条河流沉积物各形态氮的含量及空间分布特征，分析了环太湖主要河流沉积物的总体特征，可供相关研究借鉴。

1材料与方法

1.1采样点的布设与样品采集综合考虑环保、水利等部门对太湖流域的划分，结合行政区将太湖流域分为北部重污染控制区、湖西重污染控制区、浙西污染控制区、南部污染控制区和东部污染控制区5个区，下文简称北部区、湖西区、浙西区、南部区和东部区[17]。2010年7—8月，实地考察环太湖28条主要河流（麦哲伦315型定位仪导航定位，具体分布见图1）。在各河口处用彼得森采泥器采集表层（0~10cm）沉积物样，现场混匀后装入洁净的聚乙烯自封袋中密封，运回实验室处理分析。其中，太滆运河、直湖港、武进港、望虞河位于北部区；沙塘港、烧香港、殷村港、漕桥河、社渎港、官渎港、洪巷港、大浦港、陈东港、乌溪港、大港河位于湖西区；大钱港、小梅港、长兜港、杨家埠港、合溪新港、长兴港、濮溇、幻溇位于浙西区；金墅港、浒光运河、胥江、太浦河、吴溇位于东部区。南部太浦区因与太湖大堤不直接相连，故未调查此区内河流。

1.2样品处理与分析所采沉积物样，部分测定氨氮（NH3-N）（KCl提-钠氏试剂比色法）和硝氮（NO-3-N）（饱和硫酸钙提取-紫外分光光度法），剩余样品经冷冻干燥机干燥后去除杂质，再经玛瑙研钵研磨后过100目尼龙筛，测定总氮（TN）（半微量凯氏定氮法）。因半微量凯氏定氮法测定的TN中基本不包含固定态铵及NO-3-N和亚硝态氮（NO-2-N），故有机氮（Org-N）含量用TN与NH3-N的差值表示。具体方法见文献[18]。

2结果与分析

2.1环太湖河流表层沉积物总氮的分布特征环太湖河流及不同分区河流表层沉积物TN含量及空间分布分别见图2和图3。不同河流TN含量不同且空间分布差异显著，其变化范围为287.23~2881.36mg•kg-1（平均958.70mg•kg-1），最高值位于东部区的吴溇河口处（图2），根据课题组现场调研情况可知，该河道竹笼、竹箱、网箱养殖太湖大闸蟹，为提高产量而投放复合饲料及粪便，因此导致大量氮进入河道不能有效输出，河口底泥中TN含量显著增加。结合表1，不同污染控制区的TN含量差异明显。其中，北部区含量介于308.23~2364.08mg•kg-1间，平均1027.69mg•kg-1，含量由高到低依次为直湖港＞望虞河＞太滆运河＞武进港；湖西区TN含量介于287.23~1613.85mg•kg-1间，平均882.12mg•kg-1，由高到低为殷村港＞漕桥河＞陈东港＞沙塘港＞官渎港＞社渎港＞大港河＞大浦港＞乌溪港＞烧香港＞洪巷港；浙西区TN含量介于385.03~1597.78mg•kg-1间，平均782.18mg•kg-1，由高到低为濮溇＞大钱港＞长兴港＞杨家埠＞幻溇＞小梅港＞合溪新港＞长兜港；东部区TN含量介于288.90~2881.36mg•kg-1间，均值最高达1354.40mg•kg-1，污染程度由高到低依次为吴溇＞浒光运河＞胥江＞太浦河＞金墅港。据美国EPA[19]中沉积物TN污染评价标准，太湖东部区与北部区内河流表层沉积物TN平均含量均超过1000mg•kg-1，达中污染水平；而湖西区与浙西区内河流沉积物TN平均含量低于1000mg•kg-1，属轻度污染水平。袁旭音等[20]研究表明，太湖沉积物和湖岸土壤具相似物质组成，相同物源，通过补给区的径流，营养元素和重金属元素随土壤入湖。根据课题组同期监测结果，东部子流域土壤中TN平均为1459.82mg•kg-1，北部子流域土壤中TN平均为2026.66mg•kg-1，均高于河口沉积物。说明土壤中氮随补给区径流入湖，并在河口沉积，近年来东太湖湖区内水生植物繁盛，不少植物死后沉入湖底；多年来种植业大强度及不合理的施肥导致该区域土壤TN含量高[21]，土壤中氮会随入湖河流进入湖体[20]，因此该区河流沉积物中TN含量高。这说明太湖河流沉积物TN分布与湖泊区域特点和人类活动密切相关，与文献[22]研究结果基本一致。

2.2环太湖河流表层沉积物各形态氮的分布特征可交换态氮（EN）是沉积物氮的较“活跃”部分[23]，包括NH3-N、NO-3-N和NO-2-N。是沉积物-水界面交换最频繁的形态、湖泊初级生产力的直接氮源，在沉积物氮循环中扮演重要角色。因为NO-2-N是硝化反硝化反应中间体，极不稳定，所以沉积物中NO-2-N含量通常很低可忽略[24]，本文只研究环太湖河流表层沉积物中NH3-N及Org-N。各形态氮含量及空间分布见图3。结合图3（a）可知，各河沉积物NH3-N含量介于75.14~586.46mg•kg-1间，平均200.29mg•kg-1，这与采样季节相关，7、8月研究区温度高促进微生物活性而死藻量多，加快沉积物中Org-N矿化再生，使NH3-N含量较高[25]。NH3-N最低和最高值分别位于浙西区的合溪新港和湖西区的殷村港，且湖西区内河流表层沉积物NH3-N含量普遍较高。据调查，该区内种植业发达，农田多建于河道及湖荡边，因排水分散、氮污染削减路径较短、湿地水质净化功能降低等造成传统农业污染排放较大[26-27]，大量氮沉积于河口底泥。据图3（b），环太湖河流表层沉积物Org-N含量介于113.46~2740.89mg•kg-1间，平均758.40mg•kg-1，远高于EN含量，空间分布与TN相似。结合图2，Org-N占TN的39.27%~95.12%，平均75.01%，可见Org-N为环太湖河流沉积物中的主要氮形式，沉积物中TN极少在成岩中矿化，与文献[28-29]一致。Org-N含量和其所占TN的质量分数均以东部区吴溇河最高，说明目前养殖业等污染对沉积物中氮含量增加有重要影响。

3结论

（1）环太湖河流表层沉积物TN分布差异显著，变化范围为287.23~2881.36mg•kg-1，平均958.70mg•kg-1，吴溇河口最高。不同区TN含量由高到低依次为东部区＞北部区＞湖西区＞浙西区，东部区和北部区均已达中污染水平，沉积物TN分布与区域特点和人类活动密切相关。（2）环太湖河流表层沉积物NH3-N含量远高于NO-3-N，介于75.14~586.46mg•kg-1间，平均200.29mg•kg-1，其最低和最高值分别位于浙西区的合溪新港和湖西区的殷村港；Org-N含量及分布与TN相似，变化范围为113.46~2740.89mg•kg-1，平均758.40mg•kg-1，占TN的39.27%~95.12%，其含量和所占TN的质量分数均以东部区的吴溇河口最高，说明在有效控制工业排放等外源情况下，必须合理发展种植业及养殖业，防止大量营养物沉积于河口。（3）NH3-N是EN的主要存在形式，Org-N是沉积物中氮的主导形态，而NH3-N和NO-3-N受沉积环境影响较大，沉积物中TN仅极少部分在成岩过程中矿化.