不同因素对某核废物处理场地下水中U元素迁移影响研究

摘要：通过对研究区地下水中U元素迁移的各个影响因素的分析可以知道，在该研究区内pH值、弥散度、扩散系数都是影响U元素在地下水中迁移的主要因素，通过调整这些因素，可为研究区地球化学工程屏障的设计提供技术支撑。

关键词：pH值；弥散度；扩散系数；U元素；迁移；主要因素

中图分类号：C35文献标识码： A

地下水中U元素迁移一般是在研究区的特定条件下进行的，但在条件改变的情况下，各个不同的因素对迁移本身带来的影响是不可忽略的。因此，有必要分析各因素对研究区中U元素的迁移影响。

1场区水文地质特征

1.1场区地下水补给

场区为一洪积扇，该洪积扇扇顶以上的茶园沟上游峡谷段，两岸山体的地下水补给河水，其主要含水层是震旦系的岩溶水，以岩溶泉的形式补给河水。

河流从狭谷过渡为宽谷，进入茶园沟洪积扇顶部，河水即开始渗漏，在枯水季节，河流从扇顶向下游约300m河水全部漏失（在枯季测得河水流量Q=20.4L/s）。漏失的河水成伏流潜入河床下，补给Q4冲、洪积层和Q3洪积层，扇顶一带地下水位低于河水位约为1.5m。

在洪积扇扇顶一带，地形坡度较大，洪积物以大漂砾、卵石、砾石和砂土为主，结构疏松，透水性能良好，为洪积扇地下水的主要补给区。

除茶园沟河水漏失外，在钻孔ZK3边，发源于东侧山区的小冲沟水在流入洪积扇时也很快漏失补给地下水(枯季流量为Q=0.027L/s)。

茶园沟洪积扇除接受地表水补给外，东侧山坡的基岩裂隙水也是其补给源之一，终年有水，动态变化小。

茶园沟洪积扇的另一补给源为大气降水入渗补给，由于洪积扇在垂直剖面上或多或少存在粘性土透镜体夹层，加之东侧山坡片流带来的粘性土对洪积扇表层孔隙有一定的堵塞作用，对大气降水入渗带来不利影响。因此，大气降水入渗量对洪积扇地下水所占比例较小。

1.2场区地下水排泄

场区地下水一部份在洪积扇前缘（溢出带），以泉的形式出露地表，一部份在茶园沟下游与河床Q4冲、洪积层中地下水汇合后在茶园沟河床溢出带出露成为地表水。场区茶园沟洪积扇己构成一完整的补给、径流、排泄水文地质单元，地下水的主要补给源为地表水入渗补给，其次为东边

山区基岩裂隙水的侧向补给和大气降水的入渗补给。在洪积扇前缘以泉和溢出带的方式排泄（如泉点S4）（图1）。

2U在研究区不同类型地下水中形态分布研究

天然水中铀存在的基本形态可分为三类：真溶液状态的无机分子或离子形式、可溶的复杂有机化合物形式及胶状形式[3]。

放射性核素从废物体中进入地下水之后，它的形态可能因地下水中某些成分的作用而发生转化；它可能呈简单阳离子、配合物阴离子或中性分子等溶解态，也可能以胶体粒子或微粒态存在。一种核素当呈不同的形态时，其吸附行为可能相差很大。因此，辨识核素的形态不仅对于认识其吸附行为的规律有着指导性的意义，而且有助于对研究结果的深入理解。研究不同因素对研究区地下水中U元素迁移影响，必须对水溶液组分存在形态作必要的研究和分析。

本次研究重点为放射性核素铀元素。因此，以下重点对两种溶液中的铀元素进行对比分析。

2.1场区地下水和泉水中U元素形态分布

根据前文对场区水文地质特征的分析结果可知，茶园沟洪积扇构成一完整的补给、径流、排泄水文地质单元。而泉水S4位于该水文地质单元的排泄区，因此本文选用了泉水S4来进行了对比计算分析。以下对研究区地下水和研究区内所采集的泉水S4中主要元素的形态进行了计算分析，计算结果见表1。

表1研究区中地下水和泉水S4中U元素主要形态分析表[1]

3U浓度随pH值变化的分布状况

上述分析可知，pH值对天然水中U元素的存在形态有非常重要的影响。而U元素的形态是影响地下水中U元素迁移的一个很重要的因素，因此，有必要分析不同的pH值下U在研究区内迁移的分布状况。以下分别对溶液中U元素的三种主要形态进行了不同pH值情况下的模拟，模拟结果见图2、3、4。

图2UO2(CO3)2-2浓度随时间变化的曲线图3UO2CO3浓度随时间变化的曲线

图4UO2(CO3)3-4浓度随时间变化的曲线图5不同弥散度下U浓度空间分布情况

以上是在不同pH值条件下研究区内地下水中铀元素主要形态浓度随空间分布的情况。通过以上图表我们可以很清楚的看到，在不同的pH值条件下，同一位置处U元素的主要形态随时间变化都有很大的变化。我们可以通过调节pH值的方法使U元素的浓度达到最佳状态，从而来控制污染物的迁移，为地球化学工程屏障的设计提供技术支撑。

4弥散度、扩散系数对U（VI）迁移的影响

弥散度、扩散系数是影响污染物迁移的重要因素之一。其他参数不改变的情况下，以下分别利用不同的弥散度和扩散系数对研究区进行模拟。模拟结果见图5和图6：

由图5可知，当弥散度分别为1.72和17.2的时，U浓度随距离变化分布曲线变化不是很明显。当弥散度达到172时，U浓度曲线变得平滑，表明近污染源处U的浓度随着弥散度的增大而降低，而距离污染源较远处U浓度随弥散度的增大而升高。弥散作用是由于质点在微观尺度上随流速的变化而引起的相对于平流的离散运动，弥散度的大小反映质点离散运动的剧烈程度，弥散度越大核素迁移得越远。

图6场区不同扩散系数下U浓度空间分布情况

扩散系数的大小反映出分子不规则运动的剧烈程度，分子扩散越激烈核素迁移得越远。图6反映出类似图5中浓度分布曲线的情况。当扩散系数达到10-3数量级时，浓度曲线表明U迁移到了更远的地方。弥散度和扩散系数的模拟结果是符合迁移理论的。弥散度与扩散系数的影响主要取决于具体地区地质介质的分布情况，模拟结果表明弥散作用和扩散作用对于该模拟区域U的迁移具有较大的影响。

5其他因素对模拟的影响

对放射性核素来说，其本身的衰变也是影响迁移的一个重要影响因素，但是对本文所做的研究来说，由于放射性元素铀的半衰期很长为4.5×109年，本文研究所涉及的几年甚至几十年对于这个时间来说都是微不足道的，所以本文的研究中没有考虑铀元素自身的衰变过程。

另外，稀释作用也是影响污染物迁移的一个因素。谢水波等通过研究发现无论有无稀释作用，U的迁移随时间均是呈现峰值推进的，时间越长，浓度峰值迁移的越远，受核素污染的范围越大。

6结论

1）通过模拟对研究区的地下水和泉水S4中U元素的形态进行计算分析。计算结果表明两种类型的水中铀元素的主要存在形态是相同的，UO2(CO3)2-2、UO2CO3-4和UO2CO3的含量分别占有86%、8%和6%的比例，但地下水中UO2(OH)3+、UO2SO4和UO2F+的含量为零，与泉水中相差很大。分析其中的原因，我们可以看出，地下水和泉水的pH值有一定的差别。地下水的pH值为7.23，而泉水S4的pH值为7.7。尽管两种类型水的pH值相差不大，但在铀元素的总量相同的情况下却造成了UO2(OH)3+、UO2SO4和UO2F+的量有不小的差别。由此，我们可以看出，pH值对溶液中铀元素的存在形态有很大的影响。

2）通过对影响铀元素在研究区地下水中迁移的各个因素的分析可以知道，在该研究区内pH值、弥散度、扩散系数都是影响U元素在地下水中迁移的重要方面。

3）在不同的pH值条件下，同一位置处U元素的主要形态随时间变化都有很大的变化。我们可以通过调节pH值的方法使U元素的浓度达到最佳状态，从而来控制污染物的迁移，为地球化学工程屏障的设计提供技术支撑。

4）近污染源处U的浓度随着弥散度的增大而降低，而距离污染源较远处U浓度随弥散度的增大而升高。

5）扩散系数的大小反映出分子不规则运动的剧烈程度，分子扩散越激烈核素迁移得越远。

参考文献：

[1]李志强.某核废物处置场地下水中铀元素迁移模拟研究[D].成都：成都理工大学环境与土工程学院，2009.

[2]李瑾.西南山区某极低放废物处置场号场址地下水环境影响评价[D].成都：成都理工大学环境与土工程学院，2006.

[3]史维浚.铀水文地球化学[M].北京：原子能出版社，1987.