半干旱地区黑碳气溶胶变化特征及来源分析

摘要：利用兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）多角度吸收分光光度计（MAAP-5012）黑碳浓度观测数据分析了榆中地区黑碳气溶胶的变化特征。榆中地区黑碳气溶胶质量浓度的变化范围为0.41μg/m3-6.22μg/m3，最高平均浓度出现在1月，为2.96μg/m3，最低平均浓度都出现在4月，为0.88μg/m3，09:00达到最高值2.08μg/m3，17:00达到最低值1.31μg/m3，20:00达到次峰值1.75μg/m3。周末黑碳浓度比工作日黑碳浓度要大，秋季黑碳气溶胶浓度在周末小于工作日，其他三个季节黑碳浓度在周末最大。黑碳气溶胶的可能来源主要是甘肃中部一带，重庆地区，新疆中南部以及印度北部地区。从四个季节黑碳气溶胶可能来源情况来看，黑碳气溶胶在秋季主要来源地区为甘肃西部、甘肃中部及重庆地区；冬季主要受本地排放影响，没有较远地区的来源；春季主要来源地区为甘肃中部及重庆与贵州交界一带；夏季来源地区主要集中在观测站的东南方向，主要是重庆、湖北以及云贵地区。

关键词：半干旱地区；黑碳气溶胶；潜在源

中图分类号：X131.1,P421

Properties of black carbon aerosol and their potential source analysis in semi-arid region

Chen Lin1, Chang Nan2, Yang Guicheng1, Zhou Tian1

（1. Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change of the Ministry of Education, College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China

2.Atmospheric detection college, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China)

Abstract:Use the black carbon concentration observation data of multi-angle absorption spectrophotometer (MAAP-5012) in semi-arid climate and environmental observation stations (SACOL) analyzes the black carbon aerosols variation characteristics in Yu Zhong area. black carbon aerosols concentration range from 0.41ug/m3 to 6.22ug/m3, The highest average concentration appeared in January, for 2.96ug/m3, and the lowest average concentration appeared in April, for 0.88ug/m3. the highest concentration appeared in 09:00 ,for 2.08ug/m3, the lowest concentration appeared in 17:00,for 1.31ug/m3, the second peak appeared in 20:00 ,for 1.75ug/m3. Black carbon concentration in weekend higher than working days, and in fall, black carbon aerosols concentration in weekend less than working day, three other seasons black carbon concentration in the weekend is the highest. Black carbon aerosols may largely when airflow come from the central area in Gansu province, Chongqing area, Xinjiang and Northern India. For the four seasons,black carbon aerosols may source situation, in the autumn Black carbon aerosols mainly come from western of Gansu, central of Gansu and chongqing area. in the winter Black carbon aerosols mainly affected by the local emissions;in spring mainly come from central of Gansu and Chongqing area and border area of Guizhou; in summer the mainly source concentrated in the southeast of SACOL, including Chongqing, Hubei and Yunnan-Guizhou area.

Key words：semi-arid areas; black carbon aerosol; potential source

0引言

黑碳气溶胶在大气气溶胶中扮演着重要的作用，大气气溶胶对太阳辐射的吸收作用90%(1)以上都是由黑碳气溶胶造成的。同时，黑碳气溶胶的辐射强迫作用仅次于CO2，是造成全球气候变暖的主要成分之一。黑碳主要是由于物质不完全燃烧造成的，其来源可能为化石燃料燃烧、森林大火、汽车尾气、工业生产等。大气中的黑碳气溶胶可以通过云-气溶胶相互作用，对云层的厚度、云层高度、云量和云顶反照率造成影响，从而造成半直接辐射强迫效应和间接辐射强迫效应(2)。近年研究发现，在南极(3)、北极(4)地区也观测到了黑碳气溶胶，且浓度较大，黑碳吸收太阳辐射可使气温升高，加速冰雪的融化，同时黑碳沉降在冰雪表面可使地表反照率减小，而进一步加速冰雪融化，使海平面上升问题更为严峻。我国大城市的日常生活中的化石燃料消耗量较大，城市工业、汽车尾气和居民活动产生的黑碳较多。由于工业化的发展,近年亚洲地区黑碳气溶胶排放日趋增多(5)。与其他温室气体在大气中往往存活上百年不同（如CO2），BC在大气中存活时间依靠气象及地理条件，由于BC在大气中存活时间较短，控制黑碳排放是较好的控制减缓全球变暖的方法，同时也能减少对人体健康的危害(6)。因此，实时连续的观测对了解黑碳气溶胶变化特征及其对气候、环境和人类健康影响有较大帮助。而中国半干旱地区由于沙尘天气及重工业污染的双重影响，使得黑碳气溶胶研究变得相对复杂。

1.观测仪器与方法

1.1 观测地点

兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）位于兰州市郊榆中地区萃英山顶（35.95,104.08），2009年8月-2010年7月在兰州大学半干旱气候与环境观测站（SACOL）进行了BC浓度连续观测，BC浓度数据时间步长为1min，实验室每天记录天气情况、云量及周边局地人为活动的变化。数据处理时会根据观测记录对不合理数据进行剔除：仪器出现错误代码时；出现降水和沙尘等对黑碳浓度的观测有较大影响的天气时（沙尘天沙尘细粒子进入采集口影响观测数据，降水天气对黑碳的湿沉降作用使黑碳浓度降低）。

1.2 黑碳气溶胶观测仪器

黑碳气溶胶的观测使用Thermo Scientific公司生产的多角度吸收分光光度计(Multi Angle Absorption Photometer,Model-5012)。该仪器利用光束通过气溶胶样品后的衰减量与滤膜上黑碳气溶胶质量浓度之间的线性关系，再测量光透过滤膜后的衰减量后，通过线性关系反算出气溶胶中黑碳的浓度。测量仪器腔体内增加了光散射的测量，可以用于校正颗粒物累积在滤带上造成的多次散射的影响。MAAP-5012型黑碳仪使用滤膜玻璃纤维收集大气中气溶胶，其观测波长为670nm。

1.3 源解析模式

使用NOAA的hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory (HYSPLIT-4) model（7）500m高度5天后向轨迹,用来研究污染物的传输路径及作为观测点黑碳气溶胶的潜在来源的参考。

潜在源模式是通过计算高浓度个例后向轨迹的节点占总节点的比例，估算某一区域对观测点污染物浓度的贡献值的一种方法（8）。潜在源模式中每一个格点的贡献值可以用以下公式计算

PSCFij=nij/mij

其中mij为观测点观测到的高浓度个例的后向轨迹的节点落在ij经纬度格点中的个数（9），高浓度个例的选取是选择浓度大于一定阈值的个例，阈值可以取平均值(10),也可以取25%分位的浓度值(11)，本文取25%分位浓度值。nij为观测点所有后向轨迹的节点落在ij经纬度格点中的个数。为排除少数单条轨迹对PSCF计算结果的影响，需引入权重系数Wij：

wij = nij/10（nij＜10）

wij = 1 （nij＞10）

修正后的PSCF计算公式为

PSCFij=(nij*wij)/mij

2. 结果分析

2.1 黑碳浓度变化特征

榆中地区黑碳气溶胶质量浓度的变化范围为0.41μg/m3-6.22μg/m3，图1显示榆中地区黑碳气溶胶质量浓度的日变化特征。和其它地区黑碳气溶胶日变化特征相同，榆中地区黑碳气溶胶质量浓度的日变化特征呈现双峰与双谷结构。黑碳浓度从北京时间04:00开始增大，09:00达到最高值2.08μg/m3，17:00达到最低值1.31μg/m3，20:00达到次峰值1.75μg/m3，峰值出现主要受扩散条件及周边范围内居民活动影响，早上峰值后黑碳浓度的减小主要是由于太阳辐射增强使得边界层高度增加以及日间水平风速增大导致的。中国其他地区(12)及世界其他国家(13,14)黑碳浓度的观测研究也有相似的黑碳日变化特征。

使用SOCAL观测站气象塔观测的近地面2m处风速数据，黑碳浓度随风速的增大而逐渐减小，其中风速0-1m/s时黑碳平均浓度最大，为2.82μg/m3，说明地面风速低造成的扩散条件较差会使得黑碳浓度较高。

除了周变化之外，黑碳浓度也表现出较清晰的季节变化，图4给出榆中地区黑碳浓度的月变化情况。榆中地区在11-1月黑碳平均浓度较高，最高平均浓度出现在1月，为2.96μg/m3；4-6月黑碳平均浓度较低，最低平均浓度出现在4月，为0.88μg/m3。季节变化特征上总体显示秋末冬初黑碳浓度最高，而春末夏初黑碳浓度最低。从季节来看，榆中地区地区春季至冬季黑碳气溶胶平均浓度分别为0.96μg/m3、1.21μg/m3、2.05μg/m3、2.39μg/m3。秋冬季黑碳气溶胶浓度是春季的2倍以上，黑碳气溶胶浓度在冬季最大，春季最小，这种季节变化特征主要由于排放状况及气象条件不同所产生的，榆中地区冬季一般扩散条件较差（气压较高及地面风速较低）且西北地区冬季采暖黑碳排放较多。世界其他地区黑碳气溶胶季节变化也有类似特征(15，16，17)。

2.2 黑碳潜在来源分析

为了研究影响榆中地区黑碳浓度的可能来源，这里用后向轨迹模式来追踪污染物的输送路径。榆中地区500m高度处气流主要来自西北方向和东南方向，其它方向传输过来的气流较少。计算出PSCF值来表示榆中地区黑碳气溶胶的可能来源，见图5。计算中使用每隔6小时一条的后向轨迹，每条后向轨迹追踪5天，起始时间为00:00，每四条轨迹代表一天的气流输送路线。通过潜在源分析发现，榆中地区黑碳气溶胶的可能来源主要是兰州至张掖地区一带、重庆地区、新疆中南部以及印度北部地区。曾有专家研究指出，中国地区黑碳气溶胶74%是由人口密集地带以及四川省西部向东到河北省一条细长带农业生产排放的（18），来自观测站南方的气流多经过重庆、湖北、河南一带，这些地区农业生产中的生物质燃烧对观测站黑碳浓度贡献较大。

3.结果与讨论

本文利用兰州大学半干旱气候与环境观测站2009年8月-2010年7月黑碳气溶胶观测数据进行分析，研究黑碳气溶胶在半干旱地区变化特征，并结合潜在源模式分析了黑碳气溶胶的潜在来源。得出如下结果：

(1) 榆中地区全年黑碳气溶胶质量浓度的变化范围0.41μg/m3-6.22μg/m3， 黑碳气溶胶质量浓度的日变化特征呈现双峰与双谷结构，09:00达到最高值2.08μg/m3，17:00达到最低值1.31μg/m3，20:00达到次峰值1.75μg/m3，峰值出现主要受扩散条件及周边范围内居民活动影响。榆中地区在秋季黑碳气溶胶浓度周末小于工作日，其他三个季节黑碳浓度在周末最大。

（2）榆中地区在11-1月黑碳平均浓度较高，最高平均浓度出现在1月，为2.96μg/m3，4-6月黑碳平均浓度较低，最低平均浓度都出现在4月，为0.88μg/m3。在两个观测点，秋冬季黑碳气溶胶浓度都是春季1.5倍以上。这种季节变化特征主要由于排放状况及气象条件不同所产生的，榆中地区冬季一般扩散条件较差（气压较高及地面风速较低）且西北地区冬季采暖黑碳排放较多。

（3）榆中地区黑碳气溶胶的可能来源主要是甘肃中部一带，重庆地区，新疆中南部以及印度北部地区。来自观测站南方的气流多经过重庆、湖北、河南一带，这些地区农业生产中生物质燃烧对观测站黑碳浓度贡献较大。从四个季节黑碳气溶胶可能来源情况来看，黑碳气溶胶在秋季主要来源地区为甘肃西部，甘肃中部及重庆地区；冬季主要受本地排放影响，没有较远地区的来源；春季主要来源地区为甘肃中部及重庆与贵州交界一带；夏季来源地区主要集中在观测站的东南方向，主要是重庆、湖北以及云贵地区。

参考文献

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基金项目：国家自然科学基金项目(41075104),国家重点基础研究发展规划项目(2010CB428604)资助。

作者简介：陈霖（1988-），男，安徽六安人，兰州大学在校研究生，大气物理与大气环境研究专业。